ジルコニウムの製造 | 株式会社ピークライダーソリューションズ

Scientific Reports volume 13、記事番号: 1736 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

イットリウム上で陽子線を使用して数十から数百 GBq の量のジルコニウム 88 (88Zr) を生成するプロセスが開発されました。この目的のために、ロスアラモス同位体製造施設 (IPF) で、イットリウム金属ターゲット (約 20 g) に、ビーム電流 100 ～ 200 μA、約 16 ～ 34 MeV の陽子ビームを照射しました。 88Zr 放射性核種は、ヒドロキサメート樹脂を使用してイットリウムターゲットから生成され、溶出収率 94(5)% (1σ) で分離されました。 D2O中の液体DCl溶液は、水素と比較して重水素の中性子透過率が高く、サンプルマトリックス中の88Zrが均一に分布しているため、適切な88Zrサンプルマトリックスとして選択されました。分離した 88Zr を DCL に溶解し、シリンジとホットセル内の自動充填ステーションを使用して、得られた溶液 8 μL を直径 1.2 mm の穴のあるタングステンサンプル缶に移しました。得られた 88Zr サンプルの中性子透過率を放射性核種間接捕獲実験装置 (DICER) で測定しました。

ジルコニウム (Zr) は IV 族遷移金属であり、5 つの安定同位体と 31 の既知の放射性同位体を持っています。いくつかの Zr の放射性同位体は、科学技術のさまざまな分野にとって重要です。ジルコニウム 89 (89Zr) は、その独特の物理的および化学的特性により、免疫陽電子放射断層撮影法 (免疫 PET) に最も有望な放射性核種の 1 つです 1,2。その比較的長い半減期 (78.4 時間) は、抗体および抗体フラグメントの生物学的半減期と一致しており、電子捕獲 (77%) および陽電子放出 (23%) を介して安定したイットリウム 89 (89Y) に崩壊し、主に 511 keV を放出します。消滅によるガンマ線、909 keV ガンマ線、および数本の X 線3。これに加えて、低エネルギー陽子線 (Ep < 13.1 MeV) を使用してモノアイソトピック 89Y ターゲット上に大量の 89Zr を比較的簡単に生成することができ、生成された 89Zr をターゲットから効率的に分離し、キレート化して抗体に結合させることができます4。

ジルコニウムのもう 1 つの興味深い同位体は 88Zr です。これは 83 日の半減期を持ち、電子捕獲によってイトリリウム 88 (88Y) に崩壊し、393 keV のガンマ線と数本の X 線を放出します。イットリウム 88 (t1/2 = 106.6 日) は、主に電子捕獲によって安定したストロンチウム 88 (88Sr) に崩壊し、898 keV および 1836 keV のガンマ線と数本の X 線を放出します3。したがって、88Zr を使用して、放射性核種発生システムで高純度のキャリアフリー 88Y を生成することができます。 88Zr と 88Y は両方とも、有望な免疫 PET 89Zr5 の長寿命代替物として放射性医薬品研究において、またそれぞれ 90Y6 による放射線免疫療法および放射線塞栓療法において有用なトレーサーです。

天然ジルコニウムは、核兵器の実験中に、装填された検出器材料または放射化学診断材料として核装置で広く使用されました。つまり、装填された Zr の初期量から中性子フルエンスを導き出し、中性子環境で形成された Zr 同位体の放射能を測定するために使用されました 7。実験データや履歴データから得られた中性子フルエンスは、中性子誘起断面積を使用するさまざまなコードを使用して計算された中性子フルエンスと比較できます。ジルコニウム 88 は、これらの高エネルギー中性子誘起反応で形成される最も重要な Zr 同位体の 1 つであり 8、その (n,γ) 断面積の正確な測定を使用してコードを改善し、デバイスの性能をより深く理解することができます。さらに、最近、Shusterman らは 88Zr が (8.61 ± 0.69)・105 バーンという予想外に高い熱中性子捕獲断面積を持つことを発見しました9。おそらく、88Zr の大きな熱中性子断面積は、1 つ以上の低エネルギー共鳴によって引き起こされると考えられます。 88Zrの中性子捕獲断面積の非常に高い熱中性子捕獲断面積の特性を決定し、keV範囲までの中性子エネルギーにおける最初の点ごとの実験データを取得するには、広いエネルギー範囲にわたる88Zrの中性子捕獲断面積の詳細な研究が必要である。中性子フルエンスコードの精度を知らせます。このような研究は、基礎レベルと応用レベルの両方に影響を与えるでしょう。

放射性核種間接捕獲実験装置 (DICER) は、ロスアラモス中性子科学センター (LANSCE) で考案、設計、開発された新しい中性子透過装置です。これを使用すると、中性子捕獲研究を直接行うための代用としてサンプルを通る中性子透過測定を実行することにより、広いエネルギー範囲にわたって (n,γ) 断面積を測定し、厳密に制限することができます。 DICER は、88Zr のような少量の高放射性放射性核種の中性子捕獲断面積の測定に特に役立ちます。これは、DICER のような送信装置における典型的なサンプルから検出器までの距離が、直接中性子捕捉実験における数 dm であるのに対し、数十メートル程度であるためです。したがって、透過実験では、88Zr 固有の崩壊バックグラウンドによる影響はかなり少なくなりますが、放射性核種の直接 (n,γ) 測定ではサンプルと検出器が近接しているため、実験が困難になります。 (n,γ) 断面積を決定するための他のいくつかの間接的手法は、サロゲート 10、γ 線強度関数 11、12、Oslo 13、14、15、16 および β-Oslo 17 法など、すでに開発されています。これらの方法はすべて有用であることがわかっていますが、理論に大きく依存しているため、得られた断面積の値には非常に高い不確実性があります。 DICER 技術は、中性子捕獲断面積を実験的に決定するのと同じ中性子共鳴を測定します。したがって、DICER メソッドは理論への依存度が低いため、他の間接的な手法よりも正確であるはずです。

本研究の目標は、ロスアラモス同位体製造施設（IPF）18で陽子照射により数十～数百 GBq の 88Zr を生成し、生成した 88Zr をターゲット物質や不純物から分離し、中性子に適した 88Zr ターゲットを準備することであった。 DICEでの透過測定。

照射された Y ターゲットを使用したすべての実験作業はホットセル内で実行されました。ターゲットの溶解、グラム量の Y からμg 量の Zr を分離、中性子透過測定用の Zr ターゲットの調製など、記載されているすべての方法が最初に開発され、非放射性サンプルでテストされました。

すべての溶液は化学天秤を使用して調製されました。この作業で使用したすべての化学物質を表 1 に示します。

定量的放射測定は、高純度ゲルマニウム検出器 (Ortec GEM30P4-76、同軸、p 型 HPGe 検出器、直径 61.9 mm、長さ 43.4 mm、および 0.7 mm Ge/Li デッド層) を使用して、相対効率 31% および分解能で実行されました。 (FWHM) 1332.49 keV で 1.75 keV。 HPGe 検出器は液体窒素 (Ortec Möbius Recycler システム) で冷却され、デジタルスペクトルアナライザー (Ortec DSPEC502) に接続されました。検出器は、混合放射性核種参照溶液（米国 Eckert および Ziegler から NIST 追跡可能）を使用して、同じ形状（20 mL に 5 mL 水溶液、プラスチック製液体シンチレーションバイアル）に対して 60 ～ 1836 keV のエネルギー間隔で校正されました。毎日の校正チェックは 152Eu 線源 (Eckert and Ziegler、米国) を使用して実行されました。デッドタイムのカウントは常に 10% 未満に抑えられました。

負荷溶液、溶出液、残留物、ガラスおよびプラスチック製品などの定性的放射測定は、別の HPGe 検出器 (Ortec GEM10P4-70-PL、同軸、p 型 HPGe 検出器、直径56.4 mm、長さ29.2 mm、Ge/Liデッド層0.7 mm）、相対効率14%、1332.49 keVでの分解能（FWHM）1.57 keVを備えています。 HPGe 検出器は液体窒素 (Ortec Möbius Recycler システム) で冷却され、デジタルスペクトルアナライザー (Ortec DSPEC502) に接続されました。

すべてのガンマスペクトルは、Gamma Vision 7.01.03 ソフトウェアを使用して評価されました。すべての半減期、ガンマ線放射エネルギー、および光子放射確率は、崩壊データ評価プロジェクト 3 から取得されました。

最初のターゲットの安定元素の濃度は、Perkin-Elmer Optima 8000 を使用した誘導結合プラズマ発光分光法 (ICP-OES) によって測定されました。装置は、さまざまな NIST トレーサブル校正標準を使用して校正されました。これらの校正標準は、ターゲットと同じマトリックスで調製されました。 88Zrサンプルを測定しました。品質チェックは、校正に使用したものとは異なる標準を使用して調製した、0.2 mg·L-1 の Zr および Y を含むサンプルを使用して、測定の間に数回実行されました。以下の元素が測定され、使用された波長: Zr (339.197 nm)、Ca (396.847 nm)、Fe (259.939 nm)、Ti (334.94 nm)、Ta (240.063 nm)、Y (371.029 nm)、Al (396.153 nm) ）。データは WinLab32 ICP ソフトウェアを使用して評価されました。

2 つのイットリウム (Y) 金属ターゲットは標準アルミニウムボルト結合ターゲットカプセル (約 1 mm ウィンドウ) にカプセル化され、3 番目のターゲットはインコネルカプセル (約 0.5 mm ウィンドウ) にカプセル化されました。すべてのターゲットは、同位体製造施設 (IPF) の低エネルギーターゲット位置で照射されました18。合計 3 回の照射が行われ、1 回目は 2020 年 12 月、2 回目は 2021 年 6 月、3 回目は 2022 年 8 月に行われました。受け取った合計積算電荷量を含む、ターゲットと照射パラメーターを表 2 に示します。

表 2 に示す合計積算ビーム電流は、照射期間中の合計受信ビームの関数です。 2 番目に照射されたターゲットでは、陽子ビームがオフになっている時間があり、必要な積分電流 ~3000 µAh に達するために照射時間が長くなりました。

平均陽子ビームエネルギーを Y ターゲット上の所望の約 34 MeV 入射エネルギーに低減するために、Y ターゲット材料の上流で 2 つのアルミニウムデグレーダーを使用することで、所望の陽子エネルギーウィンドウが得られました。

照射後、すべてのターゲットは LANL 放射化学施設に輸送され、ホットセル内で分解または開封されました。 2番目のターゲットのYメタルディスクには部分的に亀裂が入っていました。全ての標的を、約１０ｍＬずつゆっくり添加することにより、約１５０ｍＬの６ｍｏｌ・Ｌ−１ＨＣｌに溶解した。すべての場合において、不溶性の黒い残留物の形成が観察され、得られた懸濁液をまず沈降させ、デカントし、次に0.45μm膜硝酸セルロースフィルターを使用して濾過した。濾液と黒色の残留物を含むフィルターを HPGe 検出器で測定したところ、フィルターからの 88Zr および 88Y 計数率が濾液からの計数率と比較して大幅に低い (約 1%) ことがわかりました。同様の観察と結論は、Holland らによってもなされました 19。黒色の残留物を含むフィルターを廃棄し、濾液から少量のアリコートを採取し、HPGe を介して測定しました。

ヒドロキサメート樹脂 2 グラムを、直径 1.5 cm、作業ベッドの高さ 11.5 cm、上部に 100 mL のリザーバーを備えた 30 μm ポリエチレンフィルターの特注の自社製ポリプロピレンカラムに充填しました。このカラムを重力流クロマトグラフィーに使用し、装填されたカラムを最初に水で洗浄し、次に2 mol・L-1 HClで洗浄した。溶解したＹ金属ターゲットを含む濾液を水で６から約２ｍｏｌ・Ｌ−１のＨＣｌまで希釈し、得られた溶液をカラムに通した。溶出液を 50 mL ずつ収集し、88Zr の破過を制御するために HPGe 検出器を介して各部分を測定しました。 88Zrの装填後、カラムを約50 mLの2 mol・L-1 HClで洗浄して、考えられるYを除去した。その後、88Zrを1 mol・L-1 C2H2O4 10 mLずつで3回溶離した。

ほとんどすべての 88Zr は最初の 10 mL の 1 mol・L-1 C2H2O4 によって溶出され、15 mL の 15.5 mol・L-1 HNO3 をこの溶出液に添加して、反応に従ってシュウ酸を分解しました 20,21:

この手順をさらに 2 回繰り返して、シュウ酸を完全に分解しました。その後、15.5 mol・L-1 HNO3中の88Zrを約2 mLまで蒸発させ、約10 mLの6 mol・L-1 HClを添加した。

88Zrサンプルのマトリックスは、サンプルを約2 mLまで蒸発させ、D2O中のDClを添加することにより、HClからDClに変化した。得られたサンプルを再度蒸発させて約１ｍＬとし、さらにＤＣｌのＤ２Ｏ溶液１０ｍＬを加え、この手順をもう一度繰り返した。ターゲット２からの最終的な８８Ｚｒ溶液を蒸発させて、Ｄ２Ｏ中の約２ｍｏｌ・Ｌ−１のＤＣｌ０．１０４１ｇを得た。ターゲット 3 のジルコニウム 88 溶液も、D2O 中の約 2 mol・L-1 DCl に溶解し、ほとんど目に見えない沈殿物の形成が観察されました。

生成されると予想される活性の推定値を計算して、必要な量の 88Zr を生成するために最適なエネルギーウィンドウ、ターゲットの厚さ、および必要な積分陽子流を決定しました。これらの推定は、既知の IPF ターゲットステーションと Y ターゲットジオメトリ、従来の阻止力公式、および利用可能なモデル予測断面データを使用して計算的に行われました。ある厚さ x のターゲットの積分反応速度を決定する式を以下に示します。この式から、既知の積分エネルギー範囲と照射時間にわたって生成される総活性を抽出できます。

ここで、\(\rho /\frac{dE}{dx}\) は質量阻止能の逆数、\({I}_{beam}\) はビーム強度、N は物質数密度、\ (\upigma (\mathrm{E})\) は、特定の陽子エネルギーで特定のターゲット材料内に特定の同位体が生成される確率を表す微視的断面図です。この反応速度から総活性を求めることができます。

すべてのガンマ線分光測定の確率的 (タイプ A) 不確かさ (1σ) は、通常 3 ～ 4% でした。これらの不確実性は、体積測定 (ホットセル内部) の不確実性と組み合わされて、EOB 活動の不確実性へと伝播しました。溶解した Y 金属ターゲットからの濾液と黒色の残留物を含むフィルターの HPGe 測定により、残留物中の放射性核種の放射能が、ろ液中のこれらの放射性核種の放射能と比較して約 1% であることが示されました。これらの不確実性は系統的（タイプ B）として分類され、黒色残留物における放射能損失を考慮して、すべての放射性核種の EOB 放射能が 1% 増加されました。ヒドロキサメートカラムからの 88Zr 溶出における不確実性 (1σ) は、二重実験 (ターゲット 1 および 2 を使用した 2 つの独立した実験) から計算されました。 ICP-OES 測定の不確かさは、同じサンプルから採取した 2 つの異なるアリコートから計算されました。

88Zr を生成するには多くの核経路があり、一般的な生成ルートの包括的なレビューが利用可能です 22、23、24。これらの方法には、天然 Mo 金属、天然単同位体 Nb 金属、天然 Zr 金属、または天然 Y (金属または酸化物の形態のいずれか) の照射が含まれます。他のより風変わりな 88Zr 生産方法には、ターゲットクラッドとして使用される照射済み Nb カプセルからの副産物として 88Zr を回収する 25,26 や、希少同位体ビーム施設 (FRIB) で 88Zr を収集する可能性がある 27 などがあります。陽子エネルギーとほぼ 1 納屋の大きな 89Y(p,2n)88Zr 生成断面積を考慮すると、IPF でキャリアフリーの 88Zr を大量に生成するために使用できる方法は、金属または酸化物中の天然の単同位体イットリウムの照射です。形状。

IPF ターゲットステーションではスタックターゲット構成が利用され、Y ターゲット材料が 88Zr 生成断面積のピークを捕捉できるようになりました。 89Y(p,2n)88Zrおよび89Y(p,x)88Y断面の文献実験データとモデル予測、およびIPF上流ターゲットスタック構成と阻止電力計算を使用して予測されたYターゲットエネルギーウィンドウを図1aに示します。 b、それぞれ。

(a) 89Y(p,2n)88Zr 断面の実験文献データ 23、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37 (点) およびモデル予測 TENDL 2019 データ 38 (点線)および予測された Y ターゲットエネルギーウィンドウ (灰色)。 (b) 89Y(p,x)88Y 断面および予測された Y ターゲットエネルギーウィンドウ (灰色) の実験文献データ 23、29、30、31、32、37 (点) およびモデル予測 TENDL 2019 データ 38 (点線) 。

図 1a に示すように、89Y(p,2n)88Zr 断面については、実験結果 23,28,29,30,31,32,33,34,35,36,37 と TENDL 2019 データ 38 の間に良好な一致があります。これは、(p,2n) 反応だけでなく、89Y(p,n)89Zr のような (p,n) 反応にも典型的です。 Levkovski29 からのデータのみが、15 ～ 30 MeV のエネルギー範囲で約 100 ～ 200 mb 高い。 Levkovski29 は、高度に濃縮されたターゲットを使用して陽子誘起断面積データを測定し、約 300 の反応の励起関数を取得しました。彼は、natMo(p,x)96Tc 反応を使用して、この反応のビーム強度と 30 MeV での 250 mb の断面積値を監視しました。その後、Levkovski によって得られたほぼすべての断面積データ 29 が体系的に高いことが判明し、これは高すぎる natMo(p,x)96Tc モニター断面積データの使用によって説明されました 39。したがって、Takacs et al.39 と Qaim et al.40 は、Levkovski データに対してそれぞれ 0.8 と 0.82 の補正係数を使用することを提案しました 29。反対に、図 1b に示すように、89Y(p,x)88Y 断面のほとんどすべての実験データは、25 ～ 35 MeV のエネルギー範囲で TENDL 2019 データ 38 と比較して約 100 mb 低く、Levkovski 29 からのデータのみが TENDL に適合します。 2019 年のデータ 38 は非常に良好です。上で説明したように、レフコフスキー断面データ 29 は体系的な不確実性の影響を受けるため、約 20% 削減する必要があります。

金属イットリウムまたは酸化イットリウムのいずれかをターゲット材料として選択できます。ターゲットの寸法とエネルギーウィンドウが同じ場合、ターゲット単位面積あたりの Y 原子の数が多くなり、その結果、88Zr の厚いターゲットの一体収率が高くなるため、金属 Y が好ましい。しかし、金属Yは化学的に攻撃的であり、微粒子は発火性であるため、粉末圧縮によって金属Yターゲットを製造することは困難です。バルク Y 金属は、表面の不動態化 (Y2O3 の形成) により空気中で安定しています。最後に、最初のターゲット材料の純度は非常に重要です。ターゲット内の安定な不純物が少量であっても、断面積が大きい場合、共生成される不純物放射性核種の高い放射能が生じる可能性があるためです。非常に高純度 (99.999%) の酸化イットリウムは広く入手可能ですが、高純度の Y 金属は化学的に攻撃的で合成が難しいため、入手可能性は限られています。たとえば、金属 Y を得るために使用される方法の 1 つは、タンタルるつぼ内でアルゴン雰囲気中で Ca 金属により 1550 °C で YF3 を還元することであり、還元された金属には通常、いくらかの Ca (約 0.02 wt%)、Ta (約 0.3 wt%) が含まれています。 wt%)、Fe (約 0.05 wt%)、希土類 (約 0.1 ～ 0.2 wt%)、およびいくつかの非金属不純物が含まれます。 Y 金属のさらなる精製には、その後の真空中での溶解が含まれ、その結果、Ca、Ta、Fe から Y が分離されます (< 0.01 ～ 0.001 wt%)。一部の希土類元素および一部の非金属不純物 (H、C、O、N) から金属 Y を分離することは非常に困難です41。 Y 金属と Y2O3 は両方とも、比較的希薄な HCl (≒ 2 mol・L−1) に溶解できます。

前に議論したように、89Zr は有望な免疫 PET 放射性核種であるため、その生成は多くの著者によって研究されてきました。 88Zr と同様に、陽子エネルギーが低い場合に陽子ビームで Y 金属または Y2O3 を照射することにより、大量の 89Zr を生成できます。通常、GBq (mCi) 量の 88Zr または 89Zr を生成するには小さなターゲット (1 g 以下) のみが使用されており、一部の著者はイットリウム金属を選択しました9,19,42,43,44,45,46,47,48,49 (通常、ターゲット材料として Nb または Cu 上でスパッタリングされるか、プレス酸化イットリウム 50、51、52 が使用されます。 89Zr の製造には、液体硝酸イットリウムターゲットも研究されています42。

この研究では、ターゲット材料として金属イットリウムが選択され、厚いイットリウム金属スパッタリングターゲット (約 20 g) がボルトで固定されたアルミニウムターゲットホルダー内に配置されるか、インコネルカプセルに封入され、実現可能性を調査するために高強度陽子ビームが照射されました。 88Zr の生産量は数十から数百 GBq です。

照射後、ターゲットは LANL ホットセル施設に運ばれ、短寿命の放射性不純物が減衰します。すべての標的（それぞれ約 20 g）を、約 10 mL アリコートをゆっくりと添加することで約 150 mL の 6 mol・L-1 HCl に溶解し、溶解には約 30 分かかりました。一部の著者は、低濃度の HCl を使用しました。たとえば、Mejs ら 44 は、Cu 裏打ち上の小さな照射済み Y 金属スパッタリングターゲットを室温で 1 mol・L-1 HCl に溶解し、H2O2 を添加して Zr を完全に酸化させました。他の著者も比較的希薄な 1 mol・L-1 HCl を使用して小さな Y 金属ターゲットを溶解し 43,47,48,49 、ゆっくりと溶解し、通常は蒸発乾固し、目的の媒体に再溶解します。 Queern ら 45 は、溶解プロセスをスピードアップするために、より高濃度の 2 mol・L-1 HCl と 80 °C を使用しました。もう 1 つの一般的に使用される手順は、Holland らによって開発されました 19。これには、室温で 6 mol・L-1 HCl に Y 金属ターゲットを溶解し、H2O2 を添加することが含まれます 42,46。最後に、濃 HCl (10 mol・L-1 以上) も Y 金属または Y2O3 ターゲットを溶解するために使用されることがあります 50,51。この場合、88Zr または 89Zr は陰イオン交換樹脂を使用して安定な Y から分離されます。この研究では、安定な Y 金属を用いた予備実験により、大量 (約 20 g) Y ターゲットの溶解に最適な HCl 濃度は 6 mol・L-1 以上であることが示されました。より低い濃度の HCl (2～6 mol・L-1) も使用できますが、その場合、溶解プロセスに時間がかかり、1 mol・L-1 HCl に大量の Y 金属ターゲットを溶解するのは困難です。これらの結果は、Holland らによって得られた結果とよく一致しています19。したがって、過酸化水素を添加しなかったことを除いて、同様ではあるが規模を拡大した溶解手順がこの研究で使用されました。

すべてのターゲットを 6 mol・L-1 HCl に溶解した後、黒色の不溶性残留物の形成が観察されました。これを液相から分離し、HPGe 検出器で測定しました。残留物には、液相中の 88Zr および 88Y の量と比較して、わずかな量 (約 1%) の 88Zr および 88Y が含まれていることが判明しました。残念なことに、不溶性残基の形成は通常文献では議論されておらず、そのような観察は少数の著者によってのみ報告されています。例えば、Holland ら 19 は、照射済み Y 金属ターゲット (0.33 g) を 2 mL の 6 mol・L-1 HCl に室温で溶解すると、黒色の不溶性残留物が形成されることを報告しました。著者らは、黒い残留物は不溶性の塩化イットリウムであると仮説を立てたが、我々はそれが水素化イットリウム（YHx、xは1、2、または3に等しい）であり、おそらく金属イットリウムの陽子照射中に形成されると考えている。水和イットリウムは黒色の化合物で、水性媒体に不溶です。この研究の結果に基づいて、我々は、この残留物には Zr がほとんど含まれていないと結論付けました。この結論は、Holland et al.19 の結果とよく一致しています。この黒色の残留物は廃棄され、濾液から少量のアリコートが採取され、HPGe によって測定されました。すべての放射性核種の放射能は、86 日 (ターゲット 1)、10.42 日 (ターゲット 2)、および 6.21 日 (ターゲット) 3 の冷却後に HPGe 検出器によって測定され、衝撃終了 (EOB) まで再計算され、希釈係数について補正されました。測定日時に提示される 87Y を除き、TENDL 2019 モデルの予測断面積データ 38 (表 3) を使用して推定された収量と比較されます。

表 3 に示すように、EOB で、第 1 ターゲット、第 2 ターゲット、および第 3 ターゲットからそれぞれ 7.9(3) GBq、22(1) GBq、および 181(6) GBq の 88Zr が生成されました。 88Zr の EOB 活性は、第 1 ターゲットでは予測値の 95%、第 2 ターゲットでは 76%、第 3 ターゲットでは 102% でした。 2 番目と 3 番目のターゲットにおける 89Zr の EOB 活性は、それぞれ予測値の 95% と 109% でした。ジルコニウム 89 は、冷却時間が長い (86 日) ため、最初のターゲットアッセイでは検出されませんでした。予想通り、88Zr と 89Zr の両方の EOB 活性の測定値は予測値とよく一致しています。

最初のターゲット (90 kBq、表 3) のサンプル中に存在する 88Y の顕著な放射能は、長い冷却時間と 88Zr が 88Y に崩壊した結果です。第 1、第 2、および第 3 ターゲットの EOB まで逆算した 88Y の測定放射能は、88Zr 崩壊について補正されており (表 3)、それぞれ予測値の 66%、51%、および 74% に過ぎません。この不一致は、推定に使用された TENDL 2019 89Y(p,x)88Y 断面データ 38 が、使用されたエネルギーウィンドウの実験データよりも大幅に大きいという事実によって説明できます (図 1b)。

別のイットリウム同位体である 87Y も、2 番目と 3 番目のターゲットアッセイで測定されました (表 3)。処理および活性定量前の最初のターゲットの長い減衰期間を考慮すると、この同位体はアッセイ前に完全に減衰しており、したがってターゲット 1 のこの同位体に関するデータは存在しません。 88Y と同様に、87Y は両方の体内で直接生成されます。陽子線と親放射性核種 - 87Zr と 87mY の崩壊によるものです。両方の親放射性核種も直接生成されます。測定サンプル中の 87Zr および 87mY の放射能は、測定前の総減衰時間と比較してどちらも寿命が短いため (87Zr t1/2 = 1.68 時間、87mY t1/2 = 13.37 時間)、検出限界を下回りました。したがって、表 3 に示されている測定された 87Y 放射能は EOB に逆投影されたものではなく、直接生成された 87Y の減衰と 87Zr および 87mY の減衰を介した 87Y 供給の両方を含む測定時の放射能のみを反映しています。 87Y の予測放射能は、EOB で生成された 87Y の量と、87Zr と 87mY の崩壊による崩壊とその後の内方成長を測定日時に織り込むことによって計算されました。表 3 に示すように、87Y の測定された活性は、ターゲット 2 および 3 からの予測活性のそれぞれ 18% および 45% です。ターゲットのエネルギーウィンドウは 87Y 反応と親反応の閾値に位置しているため、陽子のエネルギー損失とストラグルの不確実性、および TENDL 断面積と断面積エネルギー閾値が不一致に寄与する可能性があります。

バナジウム 48 の存在 (t1/2 = 15.97 日) は、おそらく 48Ti(p,n)48 V 反応の結果です。チタン-48 はチタンの最も豊富 (73.7%) の天然同位体であり、おそらく Y 金属ターゲット中に不純物として存在していました。 Meijs ら 44 も同様の結果を得ました。彼らは、Y 金属スパッタリングターゲットに陽子ビーム (1 時間、100 µA) を照射して、4.8 GBq の 89Zr を生成しました。彼らは、溶解した Y 金属ターゲット中の 56Co、65Zn、および 48V を測定しました。 48V (t1/2 = 15.97 日) と 56Co (t1/2 = 77.24 日) の存在は、それぞれ天然の Fe および Ti ターゲット不純物に対する (p,n) 反応によって説明され、p 誘導 X によって確認されました。 - ターゲット物質の線発光分光分析。

グラム量のイットリウムから少量（GBq または mCi または ≈10-5 mol・L-1）の 88Zr または 89Zr を分離するために使用できるさまざまな方法が数多くあります。 Zr4+ イオンと Y3+ イオンの基本的な違いと水溶液中でのそれらの挙動により、多くの分離方法が利用可能です。 Shannon53 によれば、8 配位における Zr4+ と Y3+ の有効イオン半径は、それぞれ 0.84 Å と 1.019 Å に等しい。一般に、Y の水溶液の化学的性質は重ランタニドの溶液の化学的性質と似ていますが、Zr の溶液の化学的性質は Hf と似ており、高い電荷と小さなイオン半径により複雑になります。 Zr4+ は、微量濃度（10-9 ～ 10-11 mol・L-1）であっても、水性媒体中で容易に加水分解および錯体を形成し、酸性 HCl 媒体（≈ pH < 1.5）中でもさまざまなポリマー種およびコロイドを形成する傾向があります。 Zr4+ の水性化学反応は、遅い重合反応速度によりさらに複雑になります。 Zr の加水分解は多くの著者によって研究されており、包括的なレビューが利用可能です54。レビューによると 54、Zr4+ はさまざまな単量体および高分子種を形成する可能性があり、実験データは、Zr4+ が NaClO4 媒体中で 0.1 mol・L-1 の H+ 濃度で比較的ゆっくりと加水分解を開始することを示しています。したがって、Zr4+ の重合を回避し、主に遊離 Zr4+ イオンまたは塩化ジルコニウム錯体として保持するには、約 2 mol・L−1 の HCl 濃度で十分であると結論付けられました。

グラム量の Y から微量の Zr を分離する方法には、次のようなものがあります。

ヒドロキサメートベースの樹脂または他の樹脂を介した Zr の抽出クロマトグラフィー

Zrの陰イオン交換クロマトグラフィー

Zrの陽イオン交換クロマトグラフィー

これまでの取り組みに関する文献レビューでは、ヒドロキサメートベースの樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーによる Y グラムからの少量の 89Zr または 88Zr の分離が最も広く使用されている方法であることが示されています 5,19,44,45,47,49。この分離方法は Mejs ら 44 によって開発され、Verel ら 49 および Holland ら 19 によってさらに詳細に研究され、Zr4+ が広範囲の HCl および HNO3 上でヒドロキサメートと強力な錯体を形成する能力に基づいています。濃度。この方法により、放射性医薬品グレードの高純度 89Zr が得られます。さまざまなヒドロキサム酸配位子との Zr 水性錯体の安定性定数は非常に高い (log10(β0) ≈ 40)55,56。微量の Zr4+ は、HCl または HNO3 媒体中のヒドロキサム酸樹脂上に非常に効率的に保持されますが (D 値の範囲は 104 ～ 105)、Y3+ の親和性は制限されています (D 値の範囲は 1 ～ 10)44。この研究のターゲット部分で説明したように、Y 金属ターゲットの典型的な不純物には他の希土類金属が含まれる可能性があります。ランタニドと Sc のヒドロキサメート官能基に対する親和性は Y と同様であると予想されるため、この方法は Zr を他の希土類金属から分離するのにも使用できます。 Y 金属中のその他の考えられる不純物には、Ca、Fe、Ta などがあります。この研究や他の研究で示されているように、チタンも存在する可能性があります44 (48V は天然の 48Ti での (p,n) 反応を介して測定および生成されました)。ヒドロキサム酸樹脂に対する Ca の親和性は、HCl 濃度の全範囲にわたって制限され、Fe の保持は 1 ～ 6 mol.L-1 に制限されると予想されます。ヒドロキサメートベースの樹脂上の Ti および Ta を含む一部の 4 価および 5 価の金属の D 値は、広範囲の HCl 濃度にわたって非常に高く 57、これらの元素は分離手順で Zr に続きます。ヒドロキサメート樹脂からの Zr の溶出は、さまざまなキレート剤を使用して実行できますが、89Zr シュウ酸溶出液を直接使用してモノクローナル抗体を迅速かつ効率的に標識できるため、通常はシュウ酸が使用されます 49。ヒドロキサム酸官能基に対するジルコニウムの親和性は非常に高く、通常、溶出には 1 mol・L−1 シュウ酸約 10 mL (飽和に近い) が使用されます。イオン強度ゼロでの主な [Zr(C2O4)4]4- 錯体の安定定数の 10 進対数 (log10 β0) は 29.758 ですが、Ti および他のいくつかの元素の安定性はより低く、Zr からある程度分離することができます。達成。ヒドロキサメートベースの樹脂は、前述の手順 19 を使用して弱陽イオン交換樹脂をヒドロキサメート基で官能化することで簡単に合成でき、市販されています。他の抽出クロマトグラフィー樹脂 (TEVA、UTEVA、TRU および LN 樹脂) を使用して、照射された Y ターゲットから 89Zr を分離することもできます 51。

バルク Y から微量 Zr を分離するために広く使用されているもう 1 つの方法は、陰イオン交換クロマトグラフィー 9,50,59 であり、第 4 級アンモニウム官能基をベースとした強陰イオン交換樹脂が十分に確立されています。この方法は、8 mol・L-1 以上の HCl 濃度での ZrCl5- および ZrCl62- 錯体の形成に基づいていますが、イットリウムは HCl 媒体中で負に帯電した錯体を形成しません。通常、濃塩酸中で負に帯電した錯体を形成するのは四価または五価の金属だけであるため、この方法はヒドロキサメート法と同様の選択性を持っています。多くの陰イオン交換樹脂が市販されており、O'Hara ら 59 は、89Zr の単離に関する 3 つの異なる陰イオン交換樹脂、AG 1-X10、AG MP-1 M、Toyopearl QAE-550C の性能を評価しました。 3 つの樹脂はすべて第 4 級アンモニウムをベースとしています。著者らは、溶存 Y 濃度が高い溶液から 89Zr を保持する能力が向上しているため、AG MP-1 M の使用を推奨しています。陰イオン交換カラムからの 89Zr の溶出は、濃度 6 mol・L-1 以下の純 HCl および他の鉱酸を使用して実行できますが、HCl に F- をいくらか添加すると、Zr の溶出プロファイルと溶出選択性が向上します。。これはおそらく、Cl- と F- の両方との混合 Zr 錯体の形成によるものと考えられます。一般に、陰イオン交換カラムからの Zr の選択的溶出は実行でき、他の多くの元素 (Nb、Ta、W、Mo など)60 の分離が可能です。

強陽イオン交換樹脂を使用すると、選択的 Zr 溶出によって Hf を含む多くの元素から Zr を分離することもできます。この方法は、一部の著者によって、照射された Y 金属および Y2O3 ターゲットから 88Zr および 89Zr を分離するために使用されました。私たちの知る限り、耐放射線性無機吸着剤 (Al2O3、TiO2 など) を使用して、照射された Y ターゲットから 88Zr または 89Zr を分離する方法はまだ開発されていません。

この研究では、88Zrの分離にヒドロキサメート樹脂が選択され、照射された約20 gのY金属ターゲットから数十から数百GBqの量の88Zr（約10-5 mol・L-1）を分離するために方法がスケールアップされました。 Yターゲットを150 mLの6 mol・L-1 HClに溶解し、その後水で450 mLに希釈して最終濃度2 mol・L-1を達成しました。標的溶液には、GBq 量の 88Zr および他の共生成放射性核種が含まれていました。この溶液を、２ｇのヒドロキサメート樹脂を充填した特注の自社製カラムにロードし、最初に水で、次に２ｍｏｌ・Ｌ−１ＨＣｌで予備洗浄した。この溶出液を 50 mL ずつ収集し、HPGe 検出器で測定しました。 88Zr の主要なガンマ放射 (392.1 keV) はこれらのスペクトルには存在しません。これは、88Zr のブレークスルーが起こらず、88Zr の 99% 以上が取り込まれたことを意味します。その後、カラムを約 50 mL の 2 mol・L-1 HCl で洗浄して、考えられるすべての Y 残留物を除去しました。ジルコニウム 88 は 1 mol.L-1 C2H2O4 の 10 mL を 3 回に分けて溶出しました。その溶出プロファイルを図 2 に示します。

ヒドロキサメートカラム (2 g) での 88Zr の溶出プロファイル。エラーバーは、重複から計算された 1σ 標準偏差に対応します。

上に示したように、88Zr の 94(5)% が 1 mol.L-1 C2H2O4 10 mL の最初の部分で溶出しましたが、2 回目と 3 回目の 10 mL の溶出では 6(5)% の溶出と 0.1(1 ) 88Zr の溶出%。ヒドロキサメートカラムからの同様の 89Zr 溶出収率が以前に報告されています 45,49。最初の溶出液のみをさらなる実験に使用し、2 回目と 3 回目の溶出液は廃棄しました。測定スペクトルには 88Zr、89Zr のガンマ放射と内部成長 88Y の弱いガンマ放射のみが存在していました。これは、88Zr が安定した Y および 48V 不純物から 300 以上の分離係数で効率的に分離されたことを意味します。

最初の溶出 (94(5)% の 88Zr を含む 1 mol.L-1 C2H2O4 10 mL) では、15.5 mol.L-1 HNO320 15 mL の添加によりシュウ酸が分解されました。21:

この手順をさらに 2 回繰り返した後、サンプルを再度蒸発させ、約 10 mL の 6 mol・L-1 HCl を加えました。このサンプルを希釈し、ICP-OES で測定しました。 ICP-OES 測定の結果を表 4 に示します。

表４に示すように、８８Ｚｒサンプル中のＣａが測定された。おそらく、Ca は使用された鉱酸 (HCl および HNO3) に存在し、多くの蒸発中に濃縮されたものと考えられます。高放射性 88Zr サンプルから採取したアリコートを大幅に希釈したため、測定された Zr の濃度は非常に低かった。放射性トレーサーを添加しない安定な冷Zrを用いた予備実験では、希釈や蒸発を必要とせず、Caの測定濃度は検出限界（約5μg・L−1）未満でしたが、ある程度の量の安定したYが検出されました。 Y の検出により、すべての Y を完全に除去するには 2 mol・L−1 HCl による追加のカラム洗浄が必要であることがわかりました。安定な Ca 同位体および安定な単同位体 89Y は中性子に対してほぼ透明であるため、これらの元素の存在は中性子透過測定に影響を与えません。。この研究で得られた結果は、ICP-MS を使用して 89Zr サンプル中の安定な不純物を測定するために Queern ら 45 によって得られた結果と比較できます。この研究では、さまざまな Y 金属ターゲットの照射によって生成された 89Zr サンプル中の安定な不純物も測定され、いくつかの安定な Y も一緒に検出されました。 Zr、Al、Feを含む。

最近、中性子透過測定用の新しい機器が設計され、LANSCE で試運転されました。この機器 (DICER) は、全中性子と捕捉断面積を研究するために開発されており、前述のように 88Zr のような高放射性サンプルの全中性子断面積を測定するのに特に役立ちます。

88Zr の熱捕捉断面積が 8.61・105 b9 という非常に大きいことを考慮すると、DIICE 実験の主な目的は、このような大きな断面積の原因と考えられる共鳴を定量化することでした。大きな中性子捕獲断面積とサンプル位置で利用できる直径 1 mm の小さな中性子ビームを考慮すると、必要な 88Zr は少量 (約 1.4 μg) だけであると推定されました。 R マトリックスコード SAMMY61 を使用したシミュレーションでは、この量の 88Zr が、大きな熱断面積の原因となる共振パラメータを正確に決定するのに十分であることが示されました。

対象の核種 (88Zr など) の中性子断面積の合計を取得するには、サンプルインとサンプルアウトという 2 つの透過率測定が必要です。次に、各測定の中性子束に対して正規化されたこれら 2 つの測定値の比が対象核種の透過率となり、そこから総中性子断面積を計算できます。この場合、サンプルイン測定用のサンプルには、88Zr自体、サンプルマトリックス、および中性子ビームが通過しなければならないサンプルを入れるために使用される「窓」が含まれています。サンプルアウト測定のサンプルには、88Zr を除き、サンプルインと同じ材料が含まれます。したがって、サンプルマトリックスと「窓」は、測定に時間がかかりすぎるほど多くの中性子を吸収または散乱しない限り、さまざまな材料で作ることができます。

抽出された共鳴パラメータが正確であることを保証するには、サンプルも均一である必要があります。均一な原子分布は、気体、液体、固体の形態で実現できます。しかし、揮発性放射性化合物を使った実験作業には多大な放射線防護措置が必要です。単純な無機固体 Zr 化合物の化学合成では通常粉末が得られ、放射性粉末を使用した実験作業も困難です。さらに、実験容器に放射性88Zr粉末を充填し、この粉末をこの容器に充填して均一な分布を達成することは困難である。固体の形で 88Zr 原子を均一に分布させるには、電気メッキ、射出印刷などの特別な技術を使用する必要があります。金属イオンは溶液中で静電気を含むさまざまな相互作用を受け、通常は荷電イオンまたは錯体として液体の形で均等に分布します。さらに、放射線防護の観点からは、高放射性液体を扱う方が簡単です。 88Zr の必要量は十分に少量（約 1.4 μg）であったため、利用可能な容量（直径 1.2 mm、長さ 1 cm のサンプル容器を想定した場合、サンプル約 10 μL）内で液体溶媒に溶解することが可能でした。このアプローチにより、均一なサンプルが確保され、たとえば µL シリンジを介して材料を適切な小さな容器にロードすることが大幅に容易になります。したがって、液体 88Zr サンプルは中性子透過測定に最も適した形態です。 DICER での中性子透過測定用に準備された 88Zr サンプルには、いくつかの重要な要件があることが要約できます。

大きな熱断面積の原因となる共振パラメータを正確に決定するのに十分な量の 88Zr

中性子透明サンプルマトリックスと水素などの中性子散乱体の最小化

サンプルマトリックスと容器内の 88Zr 原子の均一な分布

サンプルは DICE のフォームファクター (直径 1.2 mm、長さ 1 cm) と互換性がある必要があります。

さまざまな溶媒を使用して、約 1.4 µg の 88Zr サンプルを溶解して調製できます。水素は低エネルギーでかなり大きな総中性子断面積を有するため62、水素を含む溶媒は避けるべきです。対照的に、重水素の総中性子断面積は、これらのエネルギーでは水素のそれの約 1/7 にすぎないため、重水素化溶媒は許容されます。たとえば、体積 10 µL、直径 1.2 mm の水サンプルの熱エネルギーにおける中性子透過率はわずか約 17% ですが、同じ寸法の重水素水では約 78% です。四塩化炭素は、H 原子を含まない最も一般的な有機溶媒であり、この場合、許容できるほど高い中性子透過率も備えています。室温で液体で引火性のない非極性溶媒です。単独で使用して十分な 88Zr (10 µL 中に 1.4 µg) を溶解することはできませんが、溶媒抽出システムの希釈剤として使用できます。これは、さまざまな有機分子 (抽出剤) を CCl4 に溶解することができ、この抽出システムを使用して 88Zr を水相から CCl4 相に抽出できることを意味します。ほとんどの抽出剤は有機分子であり、これはそれらが H 原子も含むことを意味しますが、その濃度は比較的低く保つことができます (たとえば、0.1 mol・L-1)。 Zr 抽出用の溶媒抽出システムの包括的なレビューが入手可能であり 63、多くの抽出剤が硝酸塩または塩化物水溶液媒体から CCl4 に Zr を抽出できることが示されています。この研究では、CCl4 中のリン酸トリブチル (TBP) と CCl4 中の 2-テノイルトリフルオロアセトン (TTA) という 2 つの一般的な溶媒抽出システムが選択され、比較されました。

2-テノイルトリフルオロアセトン (TTA) は、Zr を含むさまざまな金属イオンの抽出に使用できるジカルボニル分子 (C8H5F3O2S) です。ジルコニウムイオンはエノール型の TTA と結合します。リン酸トリブチル (TBP) は、リン酸と n-ブタノール (PO(C4H9O)3) のエステルであり、溶媒抽出、特に硝酸塩水溶液からのランタニドおよびアクチニドの抽出に広く使用されています。 TTA 分子と TBP 分子の両方には H 原子が含まれており、前に説明したように、H 原子は高い総中性子断面積を持ち、中性子の透過を制限します。したがって、各抽出システム内の H およびその他の原子の数を計算し、サンプルを通る中性子の透過率を評価することが重要です。

抽出剤として TTA (C8H5F3O2S)、希釈剤として四塩化炭素 (CCl4) を含む有機相への硝酸塩媒体からの Zr の溶媒抽出が El-Hefny ら 64 によって研究され、水性硝酸塩媒体から Zr を抽出できることが示されました。次のイオン交換メカニズムを介して発生します。

上記の反応の抽出平衡定数 (Kex) と Zr 分配比 (D) を組み合わせると、次の結果が得られます。

上記の反応の抽出平衡定数は 99.73 で、Zr 抽出における HNO3 の最適濃度は ≈ 1 mol・L−1 です 64。

TBP は溶媒和機構を介して硝酸ジルコニウム錯体を抽出します65:

この反応の D 値は次のようになります。

上式に示すように、D 値と Zr 抽出量は TBP と HNO3 の濃度に大きく依存します。文献 65 によると、上記の反応の Kex は、HNO3 が約 5 mol・L−1 の場合、0.016 です。

定義によれば、抽出率は次のようになります。

CCl4 中の TTA または TBP 濃度の関数として CCl4 に抽出された Zr の量は、抽出率を D 値に代入することで計算でき、図 3 に示されています。

1 mol・L-1 HNO3 (TTA) および 5 mol・L-1 HNO3 (TBP) から CCl4 中の TTA または TBP 濃度の関数として CCl4 に抽出された Zr の量。

図 3 に示すように、0.3 mol・L-1 の TTA では 1 mol・L-1 の HNO3 から CCl4 に 95.6% の Zr が抽出されますが、同じ濃度の TBP では 5 mol・L-1 の HNO3 から抽出される Zr の 47.4% しか得られません。 L−1 HNO3 を CCl4 に変換します。さらに、1 つの TTA 分子には 5 個の H 原子しか含まれておらず、1 つの TBP 分子には 27 個の H 原子が含まれています。したがって、CCl4 系で TTA を使用して調製された 88Zr サンプルは、含まれる H 原子が少なく、中性子透過率が高いと結論付けることができます。

CCl4 溶媒抽出システムおよび Pb ウィンドウで TTA を使用して準備されたブランク natZr ターゲットを通して測定された中性子の透過率は、図 4 の最新の評価された断面 62 を使用して予想される透過率と比較されます。

TTA/CCl4 natZr ターゲットを通る DICER および ENDF 中性子透過率の測定: 1.4 μg の natZr および Pb ウィンドウを備えた 0.3 mol・L−1 TTA を含む 8 μL の CCl4 サンプル。エラーバーは1σに相当します。

図 4 に示すように、CCl4 溶媒抽出システムおよび Pb ウィンドウで TTA を使用して調製されたブランク natZr ターゲットを通過する中性子透過率は、示されたエネルギー範囲で許容範囲内に高く、実験 DICER データは評価核データファイル (ENDF) とよく一致しています。）。したがって、図 4 は、natZr ブランク TTA/CCl4 サンプルが期待通りに機能し、このサンプルの中性子透過率が 88Zr サンプルで期待される減衰が見られるほど十分に高いことを示しています。透過率測定は、約 0.3 eV 以下の中性子を除去するビーム内のカドミウムフィルターを使用して行われたため、熱エネルギー (0.0253 eV) での測定は不可能でした。しかし、最新の評価を使用して計算された熱エネルギーでの透過率は望ましい値よりも低く、88Zr 実験には代替重水マトリックスが好ましいことを示しています。

重水（D2O）は、88Zrターゲットの調製に使用できる別の水素を含まない溶媒であり、D2Oや重水素化度が99.95％もの重水素酸（DCl、DNO3など）を含むさまざまな重水素化合物が市販されています。。ターゲットの準備には純重水を使用できますが、上で説明したように、Zr4+ は水性媒体中で容易に加水分解および重合し、中性 pH の純重水でも同様の挙動が予想されます。ポリマー状 Zr 種の形成または Zr の収着により、ターゲット内で Zr 原子が不均一に分布し、中性子透過測定が損なわれる可能性があります。したがって、88Zr ターゲットは、D2O 中で重水素ベースの酸を使用して準備する必要があります。 D2O中の2mol・L−1のDCl濃度が、88Zrターゲット調製のための潜在的な溶媒として選択された。 D2O中の2mol・L−1 DCl（99.95％のD原子を含む）およびPbウィンドウを使用して調製したブランクnatZrターゲットの中性子透過率を図5に示します。

DCl/D2O natZr ターゲットを通る DICER および ENDF 中性子透過率の測定: D2O 中の 2 mol・L−1 DCl 8 μL (99.95% D 原子を含む) および natZr および Pb ウィンドウ 1.4 μg。エラーバーは1σに相当します。

図5によれば、D2O中の2 mol・L−1 DClを使用して調製されたnatZrターゲットの中性子透過率は十分に高く、中性子束の約35％がサンプルマトリックス（D2O中の2 mol・L−1 DCl）によって吸収されます。そしてPbウィンドウ。したがって、D2O 中の 2 mol・L−1 DCl は、DICER における中性子透過測定の 88Zr ターゲットに適したマトリックスです。図 5 に示す 4 つの共鳴は、Pb ウィンドウ内の 2.6% (重量) の Sb 不純物によるものです。

ただし、99.95% の重水素化は非常に高く、このような高純度の重水素サンプルは、空気中の水分に含まれる H 原子が D 原子と交換され、サンプルが汚染される可能性があるため、不活性雰囲気に保管することが望ましいです。この為替レートを計算するのは困難です。残念ながら、88Zr ターゲットの準備に使用されるホットセルでは不活性雰囲気を作り出すことができません。そのため、H 交換が DCL/D2O サンプルの重大な H 汚染を引き起こす可能性があるかどうかを検証する最も合理的な方法は、天然 Zr を使用したブランクサンプルを準備して測定することです。

化学的な観点から見ると、2 mol・L-1 DCl 88Zr ターゲットの調製は、TTA/CCl4 サンプルの調製と比較して簡単です。

DICER で中性子透過測定を行うには、88Zr サンプル用の特別な缶を設計および製造する必要があります。缶は次の要件を満たしている必要があります。

ビーム内にある物質は可能な限り中性子透過性である必要があります。

その形状は、DICER の双眼コリメータと互換性がある必要があります。

缶内のジルコニウム 88 サンプル (直径 1.2 mm、長さ 1 cm) は、サンプル位置で利用可能な中性子線に適合する必要があります。

缶はホットセル内に密閉する必要があります。

中性子線の外側の缶の材質は、サンプルを DICE に装填する作業員の線量を減らすために、ガンマ線の吸収性が高い必要があります。

88Zr サンプル缶の設計を図 6 に示します。

ジルコニウム 88 サンプルの設計は、DICER での中性子透過測定に使用できます。

図6に示すように、88Zrサンプルを入れるための直径1.2mm、長さ1cm（赤）の円筒形の空いた空間を備えたタングステンからサンプル缶を作成します。缶全体は直径1cm、長さ1.5cmです。タングステン缶の穴は、直径 1 mm のコリメータとの位置合わせ誤差の可能性を考慮して、直径 1.2 mm でした。缶は、ホットセル内でレバープレスで直径 2.8 mm の鉛球を押すことによって密閉できます。線量率が高いため、88Zr を含む 8 µL サンプルの移送はホットセル内で行う必要があります。

88Zr を含む 8 µL サンプルをガラスバイアルからタングステン缶に移送するための自動ステーション (図 6) を図 7 に示します。

88Zr を含む 8 µL サンプルを移送するための自動ステーション。

ステーションはホットセル内に設置され、遠隔制御されました。これは、シリンジドライバーによって機械的に駆動されるガラス製シリンジ (Hamilton) で構成されています。ステーションは、最初にホットセルの外側で校正されました。ターゲット 2 の 2 mol・L-1 DCl に溶解した 88Zr 100 μL を充填した 0.3 mL ガラス V バイアルを備えた鋼製サンプルホルダーをサンプル位置に置きました。ガラス製シリンジを下に移動し、8 μL のサンプルを取り出し、持ち上げて最初の位置に戻しました。その後、ガラスバイアルを取り外し、鉛球で底を密閉したタングステン缶をサンプル位置に置きました。シリンジを下に移動して 1.2 mm の穴に合わせ、8 μL のサンプルを缶の中に分注しました (分注の様子は補足ビデオに示されています)。缶をレバープレスに移動し、直径 2.8 mm の Pb 球プラグを使用して缶の上部を密閉しました。缶をサンプル位置に戻し、ステーションに装備されていたカメラを使用してシールの完全性を視覚的にチェックしました（補足の図S1およびS2）。シールの完全性が確認された後、8 μL の 2 mol・L-1 DCl に 37 MBq (1 mCi) の 88Zr が入ったサンプル缶をホットセルから取り出し、中性子透過測定のために LANSCE 施設に配送しました。ターゲット 3 のより高い 88Zr 活性を用いた同じ実験では、HCl から 2 mol.L-1 DCl へのマトリックス交換後に沈殿が形成される可能性があることが示されました。これは、DCl 中の Zr の溶解度が HCl よりも低いことを示しています。したがって、2 回目の DICER 測定では、8 μL の 2 mol・L−1 HCl を使用して、約 1 GBq (27 mCi) の 88Zr を調製しました。

この研究では、陽子ビームによる 88Zr の生成プロセスが MBq (mCi) 単位から数百 GBq (Ci) 量までスケールアップされました。ジルコニウム 88 は、LANL 同位体製造施設で、約 16 ～ 34 MeV の陽子ビーム、電流 100 ～ 200 μA で約 20 g のイットリウム金属ターゲットを照射することによって生成されました。生成された 88Zr および 89Zr の活性は、TENDL-2019 断面データを使用して予測された予想活性の 1σ 標準偏差以内でした38。 TENDL-201938 からの 89Y(p,x)88Y 断面データが過大評価されたため、共生成された 88Y の活性はより低くなりました。生成した 88Zr および 89Zr のナノグラムを、2 g のヒドロキシメート樹脂を充填した小型カラムを使用して約 20 g のイットリウムから分離し、1 mol・L−1 シュウ酸を使用して Zr を溶出率 94(5)% で溶離しました ( 1σ）。いくらかの安定した Ca と 48V が、それぞれ ICP-OES と HPGe によって検出されました。 Caは、シュウ酸を分解し、88Zrサンプルマトリックスを変化させるために使用される鉱酸中の典型的な不純物であり、48VはY金属ターゲット中のTi不純物の活性化生成物です。中性子透過測定に適した 88Zr サンプルマトリックスとして、重水素化レベル 99.95% の D2O 中の DCl 溶液が選択されました。中性子透過率が低い水素とは対照的に、重水素の中性子透過率が高いため、重水素溶媒が選択されました。さらに、88Zr サンプルの液体形態により、サンプルマトリックス内での 88Zr 原子の均一な分布が保証されます。この実験用に特別に開発されたシリンジと自動ステーションを使用して、約 3.7 MBq (1 mCi) の 88Zr を含む 8 µL のサンプルをホットセル内の直径 1.2 mm の穴のあるタングステン缶に移しました。得られた 88Zr サンプルの中性子透過率を放射性核種間接捕獲実験装置 (DICER) で測定しました。このサンプルは、DICER で測定された最初の放射性サンプルでした。

この研究中に生成および分析されたすべてのデータは、この記事 (測定された濃度は表 3 および表 4 にリストされています) および補足情報ファイル (中性子透過測定値は表 S1 および表 S2 にリストされています) に含まれています。

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リファレンスをダウンロードする

著者らは、ICP 測定について協力してくれた Mila Nhu Lam と、88Zr サンプルの取り扱いについて支援してくれた Christopher A. Martinez および Heath W. Wade に感謝します。タラ・ベセット、モニカ・マリス、ジャレッド・ジョージは放射線管理への貢献が認められています。 Mila Matyskina はグラフィックの協力で認められています。この研究は、プロジェクト番号 20200108DR でロスアラモス国立研究所の研究所主導型研究開発プログラムから資金提供を受けました。ロスアラモス国立研究所は、米国エネルギー省国家核安全保障局のために Triad National Security, LLC によって運営されています (契約番号 89233218CNA000001)。

アルテム V. マティスキン

現在の住所: ペンシルベニア州立大学放射線科学工学センター、135 ブリーズエール原子炉、ユニバーシティパーク、ペンシルバニア州、16802、米国

ブラッド・J・ディジョヴィン

現在の住所: Q Division、ロスアラモス国立研究所、私書箱 1663、ロスアラモス、ニューメキシコ州、87545、米国

ロスアラモス国立研究所、化学部門、私書箱 1663、ロスアラモス、ニューメキシコ州、87545、米国

アルテム V. マティスキン、エレン M. オブライエン、ヴェロニカモッコ、マイケル E. ファスベンダー、C. エティエンヌフェルミューレン

物理学部門、ロスアラモス国立研究所、私書箱 1663、ロスアラモス、ニューメキシコ州、87545、米国

アタナシオススタマトプロス、ブラッド J. ディジョヴィン、ポール E. ケーラー

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EMO と CEV は Y ターゲット照射を設計し、実行しました。 AVM は 88Zr 分離方法と 88Zr ターゲットの準備を設計しました。 AVM は 88Zr 分離を実行し、AVM と VM は 88Zr ターゲット準備を実行しました。 BJD は、88Zr ターゲット缶と 88Zr サンプル移送用の自動ステーションを設計および構築しました。 AS と PEK は、中性子透過シミュレーション、データ収集、処理を実施しました。 CEV と PEK が最初のアイデアを考案しました。 AVM が原稿を執筆し、著者全員が原稿について議論し、コメントしました。

Artem V. Matyskin への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

補足ビデオ1.

オープンアクセスこの記事はクリエイティブコモンズ表示 4.0 国際ライセンスに基づいてライセンスされており、元の著者と情報源に適切なクレジットを表示する限り、あらゆる媒体または形式での使用、共有、翻案、配布、複製が許可されます。クリエイティブコモンズライセンスへのリンクを提供し、変更が加えられたかどうかを示します。この記事内の画像またはその他のサードパーティ素材は、素材のクレジットラインに別段の記載がない限り、記事のクリエイティブコモンズライセンスに含まれています。素材が記事のクリエイティブコモンズライセンスに含まれておらず、意図した使用が法的規制で許可されていない場合、または許可されている使用を超えている場合は、著作権所有者から直接許可を得る必要があります。このライセンスのコピーを表示するには、http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ にアクセスしてください。

転載と許可

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受信日: 2022 年 6 月 23 日

受理日: 2023 年 1 月 11 日

公開日: 2023 年 1 月 31 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-27993-7

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